Adv Mater 強強聯手！竇世學院士、劉華坤院士領銜多家單位（團隊）實現優異的室溫NaS電池【成果速覽】目前，室溫鈉硫（RT-Na/S）電池的應用主要受限于硫的絕緣性、硫與鈉的緩慢氧化還原動力學以及多硫化鈉的溶解和遷移。為了盡快解決這些問題，澳大利亞伍倫貢大學超導與電子材料研究所、澳大利亞創新材料研究所竇世學院士、劉華坤院士、G術雷研究員（通訊作者）、Yunxiao Wang（通訊作者）、溫州醫科大學眼視光學院、生物醫學工程學院Yong Liu（通訊作者）、中國科學院寧波材料技術與工程研究所Huanming Lu（通訊作者）以及澳大利亞同步加速器Qinfen Gu等人，展現了一種由FeS2電催化劑支撐的新型微米尺寸多級S正極。該正極在密閉的碳納米籠中原位生長。多級碳基質可以為多硫化物提供多種物理包裹，而FeS2納米顆粒展現出低的Na離子擴散勢壘、強大的結合能以及對多硫化鈉的高親和力。它們的結合使其成為錨定多硫化物並實現多硫化物向Na2S可逆轉化的理想硫主體。重要的是，多級S正極適用通過廉價且綠色的噴霧幹燥方法進行大規模生產。多孔的多級S正極提供65.5 wt%的高硫含量，並且可以展現高的可逆容量（0.1 Ag-1下循環300圈，可以展現524 mAh g-1）和出色的倍率性能（1 A g-1下循環850圈，可以展現395 mAh g-1），對科學研究和實際應用都具有廣闊的前景。【研究亮點】1.開發了一種新型的親硫主體（FeS2@NCMS）。將S封裝在FeS2@NCMS主體中，可以實現具有高S負載的RT-Na/S。與納米級主體相比，

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具有均勻分布的微米級FeS2@NCMS/S可實現高體積能量密度。2.通過同步輻射加速器XRD、原位TEM等先進表征技術與DFT計算相結合，分析了FeS2@NCMS在鈉化/脫鈉過程中的反應機理。【研究背景】室溫鈉硫（RT-Na/S）電池被認為是最有前景的下一代電池之一，並且由于硫的成本低、豐度高、無毒且理論能量密度高（1274 Wh kg-1）而引起了研究者們極大的研究興趣。然而，它們的實際能量密度與理論值相差甚遠。由于硫的絕緣性、緩慢氧化還原動力學以及反應中間體（多硫化鈉，Na2Sx，4≦x≦8）的溶解和遷移等問題，阻礙了它們的實際應用。這些缺點不僅會導致活性材料的嚴重損失，而且還會導致充電/放電過程中發生不完全的轉化反應，從而導致容量快速衰減和低的可逆容量。從鋰硫（Li/S）對應物引入了許多應對策略。最受歡迎的策略是將硫包封在納米結構的碳基質中，包括碳納米管、中空碳納米球、碳納米纖維和納米多孔碳。然而，由于碳主體的非極性性質，它們只能部分地通過弱範德華相互作用保留多硫化物。最近，人們發現，由于它們與多硫化物之間的化學鍵很強，因此通過摻入硫的位點而產生的極化碳主體要比普通碳基質在增強S正極方面好得多。一方面，盡管所謂的多硫化鈉穿梭效應仍然阻礙了電池的發展，但已經對在納米級碳中引入諸如TiO2和BaTiO3、金屬Cu和Co、聚丙烯□和SeCS復合物等亞□類物質的進行了基礎研究，以改善RTNa/S電池的電化學性能。另一方面，從應用的角度來看，碳主體的納米結構不是萬能藥。首先，復雜的合成方法和低產率納米顆粒的尺寸難以大規模生產。其次，它們的高電解質/電極表面積可能在維持顆粒間接觸方面更多困難。最重要的是，納米級粉末的振實密度通常小于微米級材料，從而降低了體積能量密度。然而，在RT-Na/S電池中並未使用微米級碳主體來限制多硫化物，因為它們具有固有的缺陷。與納米級主體相比，其電導率低、電解質滲透性差和孔體積有限等。因此，要實現適用簡便、大規模生產的高效S正極將是非常具有挑戰性的，但也是非常有利可圖的。【研究內容】通過大規模無模板法合成了FeS2@NCMS/S復合材料（圖1）。通過充分混合Fe源、β-環糊精（β-CD），聚（乙烯基□咯烷酮）（PVP）和N源添加劑，制備了（可通過噴霧幹燥生產球形前體）前驅體溶液。對于實驗室規模的噴霧幹燥器，

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最大容量可以達到2500 mL h-1，適用于快速大規模生產。β-CD是一種眾所週知的超分子化合物，其形狀呈環形，具有疏水的內腔和親水的外部。這些獨特的特性使它們能夠在其腔體內和外部選擇性地結合各種有機和無機分子，從而形成穩定的（包合復合物和納米結構）中空結構。在合成中，得益于β-CD的高分子選擇性和對映選擇性，β-CD分子的外部羥基可以在水溶液中與PVP形成氫鍵。隨後，PVP與Fe3+配位，形成保留內腔的Fe-PVP-β-CD復合物。Fe-PVP-β-CD復合物作為具有腔結構的分子模板，負責結構控制和孔形成，最終在碳化過程中形成具有中空納米籠的多級結構。圖1.FeS2@NCMS/S復合材料的合成過程示意圖。場發射掃描電子顯微鏡（FESEM）圖像顯示，負載硫的樣品具有微球形貌，平均直徑約1.1 ± 0.1 μm（圖2a），可以提供更高的電子密度，從而產生有利的體積能量密度。放大的FESEM和透射電子顯微鏡（TEM）圖像（圖2b，c）顯示，許多源自Fe-PVP-β-CD復合物的納米籠分布在微球中，並在整個碳骨架中相互連接。這種相互連接的多級結構不僅可以提高S的利用率，還可以促進電子在多級微球內部的傳輸。TEM和掃描TEM（STEM）圖像表明，

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FeS2納米顆粒與嵌入微球骨架中的納米籠耦合在一起，分布均勻（圖2d，e）。與Fe3O4CFe@NCMS前驅體相比，FeS2@NCMS/S的TEM圖像顯示出較低的透明度，表明硫的成功負載。鐵的物種、PVP和β-CD在多級結構的形成中起著不同的作用。鐵物種負責高溫下穩健的球形形貌，PVP控制納米顆粒的尺寸分布，

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而β-CD在形成孔結構上起著關鍵作用。高分辨TEM（HRTEM）圖像顯示，在FeS2納米顆粒附近存在對應于石墨碳層的0.336 nm晶格間距，這是由于碳化過程中金屬鐵的形成對無定形碳進行了催化所致（圖2f）。拉曼光譜也證明了部分石墨化碳的存在。FeS2@NCMS/S復合材料的高角環形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像清楚揭示了FeS2納米粒子的獨特結晶性和原子排列（圖2g）。相鄰晶格平面之間的晶面間距為0.224和0.382 nm，

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分別對應于FeS2的（2-11）和（110）平面。FeS2沿[-113]投影方向的典型分子模型（內插圖）與快速傅裡葉變換（FFT）模式相結合，與黃鐵礦相高度一致，表明FeS2納米顆粒具有高度的結晶度（圖2h）。單個顆粒的STEM能量色散光譜（EDS）映射圖像和線性掃描（圖2i）顯示，

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Fe、N和S元素沿C骨架均勻分布。復合材料中N和Fe的原子含量分別為1.92%和9.36%。為了進一步確認硫已被封裝在主體內部而不是被吸附在表面上，通過聚焦離子束技術獲得了FeS2@NCMS/S正極截面的STEM-EDS映射圖像。顯而易見的是，元素（C、N、S和Fe）也沿橫截面均勻分布，表明由于硫通過介孔-微孔的滲透通道促進了表面和內部硫的均勻分布。通過TGA分析了FeS2@NCMS宿主中FeS2納米顆粒的質量含量，多級微球中FeS2納米顆粒的總含量為14.5 wt%。預計具有多級微球碳骨架以及基于N摻雜位點和FeS2納米顆粒的電催化作用的FeS2@NCMS/S正極可對物理限制和化學鍵合提供協同作用，從而將多硫化物固定在RT-Na/S電池中。在0.8C2.8 V的電壓窗口中測試了具有FeS2@NCMS/S正極的扣式電池（常規集流體和碳酸鹽基電解質）。以0.1 mV s-1的掃速記錄了循環伏安曲線（CVs）（圖3a）。在首次正極掃描期間，有兩個突出的峰集中在2.15和0.83 V處。2.15 V附近的峰歸因于從元素硫到長鏈多硫化物的轉化，在之後反應中，可溶的長鏈多硫化物逐漸轉化為難溶的短鏈Na2S4。在0.83 V處的尖峰對應于進一步的，鈉化過程中Na2S和固態電解質中間相（SEI）層的形成。在隨後的五次正極掃描中，兩個主要的可重復還原峰出現在1.48和1.02 V處，分別對應于溶解的Na2Sx（4 x≦8）向Na2S4的轉化以及短鏈Na2S2和Na2S的形成，並且高度可重復、無電流衰減，表明該體系具有高容量保持的可逆反應機理。有趣的是，無電催化劑的正極──硫負載的氮摻雜多級碳微球（NCMS/S），表現出明顯的電流衰減和較弱的正極峰（約1.5 V），這是由于失去活性物質和硫對鈉的低反應性引起的。這表明FeS2@NCMS/S電極借助FeS2納米顆粒的強吸附能力，有望在RT-Na/S電池中實現更好的電化學性能。圖2.a，b）FeS2@NCMS/S復合材料的低分辨（a）和高分辨（b）的FESEM圖像，直方圖顯示尺寸分布（a）。c，d）FeS2@NCMS/S復合材料的TEM圖像。e）FeS2@NCMS/S復合材料的STEM圖像和f）HRTEM圖像。FeS2@NCMS/S復合材料的g）HAADF-STEM圖像與FeS2的相應分子模型匹配和h）相應FFT圖像。i）STEM-EDS映射圖像以及FeS2@NCMS/S復合材料的的EDS線性掃描。對于FeS2@NCMS/S電極，在0.1 A g-1時，可以清楚地區分圖3b中所示的充電/放電平台。初始循環中高于2.0 V和低于1.5 V的放電平台分別歸因于硫到長鏈多硫化物的還原以及形成短鏈的多硫化物。有趣的是，在第二圈循環後，高于2.0 V的平台消失了，而在1.5 V附近的平台變得清晰起來，並在隨後的循環中具有很高的可重復性。這表明硫和多硫化物之間的轉化是不可逆的。因此，在此RT-Na/S系統中，長鏈多硫化物Na2Sx和短鏈多硫化物主導了氧化還原反應。基于這種高度可逆的機制，FeS2@NCMS/S電極展現了高的初始容量1471 mAh g-1，並在0.1 A g-1電流密度下循環300圈，可獲得524 mAh g-1的穩定容量（圖3c）。即使在1 A g-1的條件下，FeS2@NCMS/S復合材料也能在850圈循環中提供395 mAh g-1的可逆容量。但是，

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對于不含電催化劑的基質，硫負載為61.7%的NCMS/S電極由于多硫化物溶解，循環300圈後，容量損失60%（基于第二圈），在0.1 A g-1時可保持270 mAh g-1的容量。FeS2@NCMS/S電極優異的循環性能，尤其是與無電催化劑的正極相比，不僅歸因于Na2Sx與極性表面之間的牢固化學鍵，而且還歸因于長鏈多硫化物的快速還原（由于FeS2電催化劑作用）。圖3.a）FeS2@NCMS/S復合材料在0.1 mV s-1下的CV曲線。b）FeS2@NCMS/S復合材料在0.1 A g-1的充放電曲線。c，d）FeS2@NCMS/S和NCMS/S的循環和倍率性能，其中實心和空心球分別代表放電和充電。e）本工作與先前報道的RT-Na/S電池在前50圈循環（插圖）後相對于第二圈循環的倍率性能和容量保持率進行比較。FeS2@NCMS/S電極還具有出色的倍率性能，在電流密度分別為0.1、0.2、0.5、1、2和5 A g-1時，可逆容量分別為624、573、533、444、340和139 mAh g-1（圖3d）。在恢復到0.1 A g-1時，FeS2@NCMS/S電極顯示出完全恢復的容量581 mAh g-1。顯然，與不含電催化劑的正極相比，FeS2@NCMS/S具有更好的高倍率性能。這種微米級正極的倍率性能得益于多硫化物的多級物理截留和電催化錨定，與先前報道具有常規集流體和碳酸鹽基電解質的納米級正極相比具有顯著競爭優勢（圖3e）。值得注意的是，兩個樣品的初始循環都存在較大的不可逆容量損失，並且對于NCMS/S電極，在最初的50圈循環中有逐漸衰減的趨勢。如圖3a，b所示，首次循環和第二圈循環之間的不可逆大容量可歸因于三個主要原因：i）硫與多硫化物之間的不可逆轉化；ii）由于表面多硫化物溶解在碳酸鹽電解質中而導致的活性材料損失；iii）在低電壓下的鈉化過程中形成SEI層。然而，S-主體的多硫化物固定能力有限，是導致最初50圈循環中容量下降的原因。FeS2@NCMS/S在倍率性能和相對于前50圈循環後的第二圈循環的容量保持率方面均顯示出出色的結果（圖3e）。FeS2@NCMS/S正極成功將多硫化物錨定，不僅可以歸因于包封的FeS2納米顆粒的電催化作用，而且還可以歸因于精心設計的多級結構。由納米籠組裝成的多級球，由于其良好的固定效果來自于密閉的空間和曲折的擴散路徑，因此可以有效限制多硫化物的溶解和擴散。為了排除S宿主的容量貢獻，測試了FeS2@NCMS電極，該電極在相同條件下的容量可以忽略不計。為了進行比較，通過相同實驗步驟制備了沒有多級結構的對照樣品（沒有PVP、鐵被酸去除）。沒有多級結構的碳微球硫復合物（CMS/S）顯示出51.3%的低硫負載。它在電化學上是沒有活性的，可逆容量很小，這很可能是由于CMS主體的開孔結構所致。30圈循環後CMS/S的Nyquist曲線顯示出比FeS2@NCMS/S和NCMS/S更大的電荷轉移阻抗（Rct）。拆開電池時，CMS/S的隔膜變成黃色。循環之前和之後收集的相應SEM圖像以及CMS/S電極的EDS橫截面圖像均顯示出厚膜，循環後的電極中出現明顯的裂紋，且表面上存在鈉的集中信號。然而，在FeS2@NCMS/S和NCMS/S中均觀察到S和Na的均勻分散。與良好密閉的NCMS/S相比，CMS/S的開孔結構被證明是造成電化學失活的原因。NCMS/S的開孔結構由于多硫化物的大量溶解和循環過程中的體積膨脹，而導致形成厚的絕緣層並在碳酸鹽電解質中形成明顯的裂紋。這種現象最終阻礙了Na+擴散和電子傳輸，最終導致電池阻抗增加。此外，放電8小時後，對于NCMS/S，在透明電池中觀察到淡黃色，這是由于所得的多硫化物遷移所致。相反，對于FeS2@NCMS/S，沒有觀察到明顯的顏色變化。基于透明電池獲得的結果，研究人員設計了帶有FeS2@NCMS/S正極和銅箔包覆鈉負極的小型軟包電池（0.1 Ah）。組裝後，將軟包電池以0.75 mA cm-2的電流密度重復放充電。總體而言，Na|FeS2@NCMS/S軟包電池的循環非常穩定，

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並且電壓曲線與扣式電池相同，證明了具有高動力學FeS2@NCMS/S正極的RT-Na/S電池實用性。這些結果進一步證實，良好的多級結構和電催化劑極大地避免了多硫化物的溶解和擴散，從而保證FeS2@NCMS/S正極的高動力學性能和高電化學性能，以及其在RT-Na/S體系中的實用性。圖4.a）包含FeS2@NCMS/S電極的RT-Na/S電池的原位同步加速器XRD圖譜，電流密度為200 mA g-1時具有相應的恆電流充放電曲線。b）Na2Sx物種在FeS2（001）表面吸附的原子構象和結合能。c）比較分別結合到FeS2、N摻雜碳和純碳上的各種Na2Sx分子的結合能，以及在N摻雜碳和純碳上吸附Na2S4的原子構象。d）FeS2相應擴散途徑的示意圖。e）在FeS2（001）表面上Na離子的三種不同擴散過程能量分布。f，g）FeS2@NCMS/S（f）和NCMS/S（g）的硫轉化過程和電催化機理的示意圖。為了深入理解FeS2@NCMS/S在高度可逆反應中的機理和高動力學，

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在粉末衍射光束線上（澳大利亞同步加速器）進行了原位同步加速器XRD（λ= 0.688111 Å）分析，以研究充放電RT-Na/FeS2@NCMS/S電池的產物和中間體（圖4a）。新鮮電池中有三個明顯的峰。其中一個位于6.91°，可索引到元素硫的（113）平面（JCPDS No. 77-0145）。另外兩個14.97°和16.25°分別歸因于FeS2的（200）和（210）平面（JCPDS No.42-1340）。從S8到長鏈多硫化物（Na2Sx）的過渡始于2.1 V，在6.7°C6.8°處有擴展的肩峰，這與多硫化物的產生有關，並且通過Na2Sx在多級結構主體的二硫化亞鐵表面的吸附來檢測。在進一步放電期間，在1.45 V處出現了13.8°處的新峰，表明從Na2Sx到Na2S4的反應（JCPDS No. 71-0516）。如此形成的Na2S4可以在1.45至1.2 V的放電電壓下進一步還原為Na2S2（JCPDS No. 81C1771）。Na2S4和Na2S2的峰值隨著Na2S信號的出現而逐漸消退（JCPDS No. 77-2149）。由于進一步放電至1.1 V，因此在RT-Na/FeS2@NCMS/S電池中出現最終放電產物。因此，結合CV分析可以看到：S8經歷了三個中間階段（Na2Sx、Na2S4和Na2S2），在初始放電時達到最終產物（Na2S）。當脫鈉至2.0 V時，會檢測到Na2S2和Na2S4的峰，表明該體系中存在可逆轉換。但是，即使在完全脫鈉至2.8 V時，也無法檢測到S8的信號，這表明硫還原的不可逆性。RT-Na/S電池的工作機制不同于高溫和中溫Na-S電池，固態Na2S2的形成極大地增加了電極電阻，並阻止了進一步的放電反應。首先，在RT NaCS電池中，可以將固態Na2S2完全還原為固態Na2S，這要受益于主體材料提供的高導電性骨架。此外，在RT NaCS電池中，約1.5 V的平台主要對應于Na2Sx（4x≦8）向Na2S4的轉化，並且Na2S2和Na2S的形成可以歸因于約1.0 V的平台。值得注意的是，Na2S2的衍射峰強度在隨後的充電和放電過程中變弱並消失。這表明，Na2S2轉化為Na2S4時的氧化速率以及Na2S2轉化為Na2S的還原速率都大大加快了。基于以上結果，表明受益于FeS2納米顆粒的電催化作用，提出了一個兩步電催化機理，其中FeS2@NCMS/S電極上的多硫化物氧化還原反應通過兩步發生，Na2S2作為中間體。通過緊密的化學鍵吸附在FeS2納米粒子極性表面上的多硫化物首先通過表面的低擴散勢壘進行鈉化過程，形成了Na2S2中間相，隨後將其催化成最終產物Na2S。對電催化作用的合理分析表明，它可以通過將Na2S4催化成不溶的短鏈多硫化物來抑制其溶解，並且有望在RT-Na/S電池中使FeS2@NCMS/S正極具有更好的電化學性能。通過密度泛函理論（DFT）計算進一步驗證了電催化行為。FeS2（001）表面對多硫化物吸附行為的優化結構如圖4b所示。Na2Sx和FeS2之間的鍵能決定了化學相互作用。如圖4c所示，Na2S6在FeS2和氮摻雜基質上的結合能分別為1.32和0.55 eV，遠高于範德相互作用主導的純碳上的結合能（0.07 eV）。更重要的是，Na2S2中間體在FeS2上的結合能最高，為2.78 eV，是氮摻雜底物上的三倍以上，表明Na2S2中間體在RT-Na/FeS2@NCMS/S電池中具有最快的催化反應的可能性。此外，用三種不同的路徑模擬了Na離子在FeS2（001）表面上的擴散勢壘。路徑1沿b軸（A→B），如圖4d所示。路徑2沿著a軸（B→C），路徑3沿著C→A。FeS2沿著各個路徑的能量分布如圖4e所示。可以發現，路徑1的擴散勢壘最小，僅為0.071 eV。路徑2和3的擴散勢壘分別為0.149和0.147 eV。在FeS2（001）表面上，S-Fe鍵沿b軸形成通道。因此，Na離子比路徑2和3更容易通過路徑1傳輸。前者沿著這些通道，而後者則需要爬升通道的壁壘。但應注意，通道的勢壘很小（0.08 eV）。因此，FeS2對位于0.071至0.149 eV區域內的所有路徑都顯示出較小的Na離子擴散勢壘，基于極性上的快速離子擴散，呈現出增強的多硫化物氧化還原反應的高動力學性能。因此，這三個途徑的擴散具有雙峰和單峰分布。這種兩步電催化機理可以受益于多硫化物的強結合能和FeS2納米顆粒上的低擴散勢壘（圖4f）。首先，FeS2的極性表面作為催化位點可以強烈吸附可溶性長鏈多硫化物，從而大大促進它們的成核作用。其次，隨著快速催化反應的進行，長鏈多硫化物在結合能提高的情況下迅速轉化為短鏈的多硫化物。一旦形成了Na2S2中間體，結合能就增加到最高的2.78 eV，因此，Na2S2立即分解為最終產物Na2S，從而進一步促進催化反應。相比之下，由于硫及其Na2S產物的反應動力學緩慢，沒有電催化作用的主體（圖4g）遭受長鏈多硫化物的急劇擴散和不完全的轉化反應。此現象在隨後的每個循環中都會重復，導致形成厚的絕緣層，從而產生嚴重的容量衰減。為了進一步從視覺上證明多級碳微球的錨定能力和上述假設，使用原位TEM記錄了多級宿主的鈉化/脫鈉過程（圖5a）。作為S物種獨立容器的納米籠有效地防止了多硫化物在鈉化/脫鈉過程中膨脹出多級球。原始FeS2@NCMS/S的直徑為535 nm。在鈉化過程中（圖5b），隨著鈉化時間的延長，顆粒的體積逐漸增加，導致體積略微增加了3.4%。完全脫鈉後，體積幾乎完全恢復到原始狀態（圖5c）。微小的體積變化和幾乎不擴散的多硫化物證實了互連的納米籠和FeS2電催化劑的引入可以防止硫物種的膨脹。相比之下，在沒有多級結構和極性成分支持的情況下，多硫化物明顯從CMS/S顆粒中溢出。圖5.a）原位TEM裝置和單個FeS2@NCMS/S顆粒的原始圖像示意圖。b，c）在鈉化和脫鈉過程中分別從原位TEM測量獲得FeS2@NCMS/S電極的順序圖像。d）初始放電期間，FeS2@NCMS/S電極在不同狀態下運行的原位SAED圖案。值得注意的是，多級結構中的許多納米籠在鈉化/脫鈉過程中顯示出可變的透明度，分別表明了硫CNa2Sx和Na2SxCNa2S的準固態過渡。在最初的鈉化過程之後，可以觀察到錨定的Na2S顆粒，表明該多級結構的高效固定。如原位選擇的區域電子衍射（SAED）圖（圖5d）所示，在原始顆粒中觀察到FeS2的衍射圖。此外，當將Na離子引入FeS2@NCMS/S 255 s時，觀察到新的衍射圖樣，其中可以識別出Na2S的（220）面衍射峰。隨著鈉化過程的進行，可以清楚地觀察到更多鑑定出的Na2S衍射環，這與原位同步加速器XRD的結果非常吻合。與鋰-硫電池類似，那些中間相的信號無法通過原位TEM觀察發現。根據以前的工作和研究的結果，有兩種可能的現象。一方面，硫和長鏈多硫化鈉較差的熱穩定性可以通過變焦電子束燃燒或熔化，並有選擇地保留了高熱穩定性的Na2S。另一方面，基于還原方程：Na2Sx +（2x-2）Na+ +（2x-2）e- = xNa2S，變焦電子束可以在放電過程中加速長鏈多硫化鈉還原為Na2S。發現NaxFeS2的痕蹟在鈉化過程中于401 s與FeS2共存，

BBC再以種族主義面目挑釁中國

表明Na+部分嵌入FeS2，其機理基于：FeS2 + xNa+ + xe-→NaxFeS2。由于NaxFeS2具有高的極化子遷移率，因此插層型FeS2具有快速的動力學。因此，新型主體對多硫化物的親和力不僅可以歸因于FeS2電催化劑和導電的路易斯堿基體，而且還可以歸因于其多級結構，從而抑制穿梭效應並產生穩定的循環性。固態FeS2@NCMS/S電極的非原位STEM-EDS映射圖像也證實了這一點，其中硫的分散與主體內部的鈉大量重疊，說明了高活性硫的有效錨定。【總結與展望】本研究工作合成了適用大規模生產具有高動力學的多級S正極。原位同步加速器XRD、原位TEM和DFT結果證實，多級的納米/微觀結構與有效的FeS2電催化劑相結合，同時實現了FeS2@NCMS/S正極的高可逆容量和長循環壽命。重要的是，可溶性多硫化物可以在FeS2納米顆粒的極性表面上被強烈吸附和催化。經過快速的鈉化後，以極低的擴散勢壘通過極性表面形成Na2S2中間相，然後轉變為最終的放電產物Na2S，從而阻止了活性物質溶解在碳酸鹽電解質中。因此，新型正極在0.1 A g-1下循環850圈後，可獲得624mAh g-1的高可逆容量，在1A g-1時可獲得395mAh g-1的穩定容量。通過工業化的噴霧幹燥技術構建高動力學S正極，這項工作將為批量生產和實際應用中的優質RT-Na/S電池開闢一條新途徑。點擊鏈接獲取原文：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201906700（本期作者：毛毛的維）基于陣列透鏡和光纖集束的調頻脈衝波形測試技術（封面文章）張波錛彭志濤錛孫志紅錛夏彥文錛盧宗貴錛董軍[第一單位] 中國工程物理研究院激光聚變研究中心[摘要] 提出了一種基于陣列透鏡和漸變多模光纖集束的調頻脈衝測試方法錛該方法通過漸變折射率多模光纖提供較大的接收孔徑錛通過子孔徑拼接方式取樣降低取樣光斑在光纖端面的漂移錛兩者相結合可實現光束近場能量到光纖集束的高效穩定耦合… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0301004 深紫外光柵反常偏振器件的設計與分析張衝錛胡敬佩錛週如意錛劉鐵誠錛SergeyAvakaw錛曾愛軍錛黃惠傑[第一單位] 中國科學院上海光學精密機械研究所信息光學與光電技術實驗室[摘要] 為實現金屬光柵偏振器件在光刻機偏振照明系統中的應用錛基于共振域光柵的反常偏振效應錛提出一種以二氧化硅為基底、鋁與氟化鎂作為柵線材料的介質-金屬光柵偏振器。與傳統的亞波長金屬光柵偏振器相比錛該偏振器的光柵週期接近入射波長… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0301005 環境適應性中紅外寬帶減反射元件的研制張□宇錛崔雲錛孫勇錛張益彬錛王勇祿錛週秦嶺錛邵建達[第一單位] 上海科技大學物質科學與技術學院[摘要] 通過微結構結合鍍膜的方法成功設計和制備了中紅外寬帶減反射元件。首先錛利用FDTD Solutions軟件錛模擬了微結構週期、佔空比、高度以及膜層厚度對所需波段透射率的影響規律錛得到較好增透效果的微結構和膜層結構參數;根據設計參數… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0301006 基于自適應鏡的可變圓光斑激光熔覆光學系統秦應雄錛張懷智錛昌思怡錛潘新宇錛唐霞輝[第一單位] 華中科技大學光學與電子信息學院激光加工國家工程研究中心[摘要] 為實現不等壁厚復雜零件的激光增材制造錛設計開發了一種基于自適應鏡的可變圓光斑激光熔覆光學系統。系統由反射式拋物準直鏡、反射式自適應鏡和反射式拋物聚焦鏡等組成。通過氣壓比例閥調節自適應鏡腔內氣壓錛改變自適應鏡… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0302007 三角波調制在激光測距中的應用研究傅勤毅錛週遵梅錛金鼎沸錛王鴻飛[第一單位] 中南大學交通運輸工程學院[摘要] 提出了一種基于最小二乘擬合的三角波調幅激光測距方法錛設計了具有光程差的參考信號和測量信號兩路信道錛採用改進的最小二乘直線擬合算法對兩路回波信號進行擬合錛得到了關于三角波的擬合參數和奇異特征點;根據兩路信號特征… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0304006 基于光纖布拉格光柵傳感的齒輪故障檢測方法陳勇錛陳亞武錛劉志強錛劉煥淋[第一單位] 重慶郵電大學工業物聯網與網絡化教育部重點實驗室[摘要] 針對齒輪故障難以識別的問題錛提出了一種用于齒輪異常狀態識別的自適應噪聲補償聚合經驗模態分解方法。利用光纖布拉格光柵(FBG)傳感器提取齒輪的振動信號錛通過自適應補償高斯白噪聲使振動信號頻譜均勻化錛以消除經驗模態算法分解產生的模態混疊現象… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0304007 地基差分吸收激光雷達垂直探測大氣壓力初步實驗洪光烈錛王欽錛王建宇錛梁新棟錛孔偉錛李虎[第一單位] 中國科學院上海技術物理研究所[摘要] 大氣壓力是最重要的氣象要素之一。為了實現空間激光遙感大氣壓力錛需要先進行必要的地基激光雷達探測實驗研究。以單縱模Nd︰YAG激光器的二倍頻532 nm激光脈衝作為泵浦源錛以KTP(KTiOPO4)晶體作為非線性轉換介質的光參量振蕩器和光參量放大器… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0310003 基于太赫茲輻射的黃芩□光譜分析及定量檢測劉陵玉錛常天英錛李珂錛李羿璋錛張獻生錛徐文青[第一單位] 齊魯工業大學(山東省科學院)山東省科學院自動化研究所[摘要] 採用太赫茲時域光譜系統測試黃芩□混合物的光譜錛發現黃芩□混合物在0.3~1.5 THz波段具有明顯的吸收特征;採用二維相關光譜(2DCOS)算法進行分析後發現錛混合物光譜對外擾變量(黃芩□的濃度)變化敏感。在光譜分析的基礎上分別建立了… 全文 | 引用本文 | 本期目錄2020年第47卷第3期錛 p.0314001，